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高價態Fe構成的分子是許多催化反應過程的關鍵中間體物種，因此受到廣泛的研究關注。通過對結構明確的鐵化合物分子進行結構和光譜表征，有助于研究這種中間體物種。此外，研究高價態Fe分子的反應活性有助于理解小分子活化機理和化學鍵活化機理。

有鑒于此，埃爾朗根-紐倫堡大學Karsten Meyer、薩爾大學Dominik Munz、馬克斯普朗克化學能量轉換研究所Serena DeBeer等報道一種穩定的八面體結構Fe(VI)氮化物分子的合成表征和光譜表征。

本文要點：

（1）

合成八面體結構的穩定Fe(VI)氮化物，并且通過單電子氧化反應驗證合成結構獨特的Fe(VII)分子。我們通過光譜表征和理論計算，驗證說明Fe(VII)氮化物通過分子內氨基化反應和配體交換反應過程重排為Fe(V)亞胺結構。通過這種方式能夠在單個分子體系中得到比較罕見的高價態氧化還原對，并且有助于研究反應性和穩定性。

（2）

我們通過量子化學理論計算、合適的光譜參數，從而得到該高價態Fe分子具有反磁性的d² Fe(VI)，在氧化態的氮化物中呈現S=1/2的d¹ Fe(VII)結構。

參考文獻

Keilwerth, M., Mao, W., Malischewski, M. et al. The synthesis and characterization of an iron(VII) nitrido complex. Nat. Chem. (2024)

DOI: 10.1038/s41557-023-01418-4

https://www.nature.com/articles/s41557-023-01418-4