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鞏金龍Nature Commun:電催化還原CO生成C2+的反應決速步
納米技術 納米 2024-01-31

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電催化還原CO是能夠使用可再生能源制備燃料和化學品的一種具有前景的技術,但是人們對于電催化還原CO的機理并不清楚。CO電催化還原機理的主要爭議是反應通過C-C偶聯反應還是CO加氫反應生成多碳產物。

有鑒于此,天津大學鞏金龍、丹麥技術大學Brian Seger報道實驗分析電催化還原CO的反應決速步驟,并且通過研究pH的關系、動力學同位素效應、CO壓力對生成多碳產物的影響。

本文要點:

(1)

研究結果顯示,即使當pH或電解液氘代情況變化時,產生的多碳產物是不變的。我們通過CO分壓與理論計算,說明電催化還原CO的決速步驟是*CO-*CO偶聯反應。本文研究結果說明兩個*CO之間的二聚是生成多碳產物的決速步驟。當考察市售Cu納米粒子和Cu氧化物的電催化反應,同樣發現催化決速步驟包括*CO之間的偶聯。

(2)

本文研究結果有助于改善電催化還原CO生成多碳產物的反應動力學,并且為改善電催化還原CO生成多碳產物提供理論基礎。

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參考文獻

Deng, W., Zhang, P., Qiao, Y. et al. Unraveling the rate-determining step of C2+ products during electrochemical CO reduction. Nat Commun 15, 892 (2024)

DOI: 10.1038/s41467-024-45230-1

https://www.nature.com/articles/s41467-024-45230-1


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