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發(fā)展脂肪族烷烴C-H化學(xué)鍵轉(zhuǎn)化為硼酸酯的方法學(xué)受到合成化學(xué)領(lǐng)域的廣泛關(guān)注。有鑒于此，武漢大學(xué)陸慶全等發(fā)展光電催化反應(yīng)進(jìn)行烷烴C(sp³)-H化學(xué)鍵硼化的方法。這種方法使用儲(chǔ)量豐富的Fe作為光電催化劑，能夠在~0.3 eV的比較低過電勢(shì)條件下進(jìn)行烷烴C(sp³)-H硼基化，以較好的位點(diǎn)選擇性生成烷基硼酸酯。

本文要點(diǎn)：

（1）

烷基硼化合物是廣泛應(yīng)用的烷基自由基前體，能夠通過化學(xué)氧化、光化學(xué)氧化、電化學(xué)氧化反應(yīng)生成烷基自由基。制備烷基硼化合物的關(guān)鍵是需要一種合適的催化劑，這種催化劑需要在比較低的過電勢(shì)進(jìn)行C(sp³)-H硼基化反應(yīng)，在溫和反應(yīng)條件產(chǎn)生親電自由基物種活化烷烴，從而避免烷基硼化合物的過度氧化。

（2）

我們通過可見光驅(qū)動(dòng)FeCl₃催化劑的LMCT效應(yīng)并且生成親電Cl自由基物種活化烷烴C-H化學(xué)鍵，催化反應(yīng)過程中的低價(jià)態(tài)Fe²⁺能夠在非常低的過電勢(shì)重新氧化為Fe³⁺，從而實(shí)現(xiàn)了在溫和反應(yīng)條件進(jìn)行電化學(xué)驅(qū)動(dòng)烷烴C(sp³)-H硼基化。

參考文獻(xiàn)

Cao, Y., Huang, C. & Lu, Q. Photoelectrochemically driven iron-catalysed C(sp³)?H borylation of alkanes. Nat. Synth (2024)

DOI: 10.1038/s44160-023-00480-7

https://www.nature.com/articles/s44160-023-00480-7