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Nature Commun:電催化還原CO2反應中的Pd/PdH轉化
納米技術 納米 2024-01-31

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電催化還原CO2反應為制備燃料和化學品提供一種符合可持續發展前景的路線。Pd催化劑能夠在比較低的過電勢將CO2轉化為甲酸,在比較高的過電勢轉化為CO/H2,但是目前人們對于在反應條件過程的Pd催化劑形貌和晶相的變化以及電催化機理并不十分清楚。

有鑒于此,麥克馬斯特大學Drew Higgins、丹麥技術大學Georg Kastlunger通過原位液相TEM表征和選區衍射表征,研究反應條件和不同過電勢的催化劑形貌變化和Pd/PdHx晶相轉變。

本文要點:

(1)

我們通過表征驗證催化劑的失活機理,包括催化劑的毒化以及結構變化。使用恒定過電勢DFT理論計算,研究真實反應條件時的PdHx結構和反應機理。微動力學建模發現*H插嵌Pd是生成甲酸的關鍵。

(2)

當過電勢增加時,電化學還原CO2的產物選擇性從甲酸轉變為CO/H2,這是因為電極電勢影響反應能量的變化,而不是形貌和晶相變化導致。

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參考文獻

Abdellah, A.M., Ismail, F., Siig, O.W. et al. Impact of palladium/palladium hydride conversion on electrochemical CO2 reduction via in-situ transmission electron microscopy and diffraction. Nat Commun 15, 938 (2024)

DOI: 10.1038/s41467-024-45096-3

https://www.nature.com/articles/s41467-024-45096-3


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