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單原子催化劑的位點(diǎn)上能夠結(jié)合多個(gè)反應(yīng)物分子的現(xiàn)象非常重要。因?yàn)閷尉Ｐ痛呋瘎┑难芯磕軌蛲ㄟ^掃描隧道顯微鏡對單晶催化劑表面的吸附物種精確成像，從而精確的表征催化劑的表面結(jié)構(gòu)，因此研究模型催化劑有助于理解催化活性位點(diǎn)的形貌以及反應(yīng)物在催化位點(diǎn)的結(jié)合之間的關(guān)系非常有用。

有鑒于此，維也納技術(shù)大學(xué)Gareth Steven Parkinson等在室溫下使用掃描隧道顯微鏡表征技術(shù)研究Fe₃O₄(001)單晶在暴露CO氣氛時(shí)Rh₁原子以及少量Rh₂雙原子的結(jié)構(gòu)變化情況，發(fā)現(xiàn)Rh₂雙原子位點(diǎn)在形成Rh(CO)₂結(jié)構(gòu)中的關(guān)鍵作用。

本文要點(diǎn)：

（1）

研究發(fā)現(xiàn)因?yàn)镽h原子呈現(xiàn)穩(wěn)定的平面結(jié)構(gòu)，因此CO吸附在Rh₁位點(diǎn)形成獨(dú)特且穩(wěn)定的Rh₁CO羰基結(jié)構(gòu)。觀測過程同樣發(fā)現(xiàn)吸附CO形成Rh₁(CO)₂雙羰基位點(diǎn)，同時(shí)這種Rh₁(CO)₂雙羰基位點(diǎn)只能通過在Rh₂雙原子位點(diǎn)形成不穩(wěn)定的Rh₂(CO)₃中間體切斷Rh₂形成。

（2）

本文研究結(jié)果說明單原子催化劑難以表征發(fā)現(xiàn)的物種可能在催化反應(yīng)中起到非常關(guān)鍵的作用。這項(xiàng)研究同樣說明原子二聚體或者小體積原子簇分解能夠形成具有反應(yīng)活性的亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)。

參考文獻(xiàn)

Chunlei Wang, Panukorn Sombut, Lena Puntscher, Zdenek Jakub, Matthias Meier, Jiri Pavelec, Roland Bliem, Michael Schmid, Ulrike Diebold, Cesare Franchini, Gareth Steven Parkinson, CO-induced dimer decay responsible for gem-dicarbonyl formation on a model single-atom catalyst, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202317347

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202317347