非均相芬頓反應是確保水安全最可靠的技術之一,但目前面臨著Fe(III)還原緩慢、有機礦化化學品投入過多以及不良碳排放的挑戰。目前提高芬頓反應催化性能的努力主要集中在如何加速Fe(III)的還原,而污染物的降解步驟往往被忽視。
在這里,南京理工大學Jieshu Qian,南京大學Bingcai Pan報道了一種納米限制策略,通過使用石墨烯氣凝膠(GA)來支持UiO-66-NH2-(Zr)結合原子Fe(III),這改變了苯酚去除過程中的碳轉移路線,從動力學上有利的開環路線改變為熱力學上有利的路線優先選擇的低聚路線。
文章要點
1)GA 納米限制通過富集還原中間體有利于 Fe(III) 還原,并且比無限制類似物更快地去除苯酚(就一級速率常數而言是 208 倍),并且高效去除總有機碳,即 92.2 ± 60 分鐘內為 3.7% 與 3.6 ± 0.3%。
2)此外,與均質Fe2++H2O2體系中的礦化路線相比,該低聚路線可減少苯酚去除氧化劑消耗95%以上,碳排放減少77.9%。
研究結果可能會升級芬頓反應的監管工具包,并為去除水污染物提供替代碳轉移途徑。
參考文獻
Zhang, X., Tang, J., Wang, L. et al. Nanoconfinement-triggered oligomerization pathway for efficient removal of phenolic pollutants via a Fenton-like reaction. Nat Commun 15, 917 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-45106-4
https://doi.org/10.1038/s41467-024-45106-4