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光誘導分子在降冰片二烯烴（norbornadiene）和四環烷（quadricyclane）之間的分子異構能夠可逆的方式存儲/釋放大量的化學能。人們在之前的研究中發現紫外光驅動激發導致兩種異構體都能夠產生超快速的分子動力學，但是還未曾通過實驗表征的方式表征發現激發態弛豫回到基態的過程。

有鑒于此，堪薩斯州立大學Daniel Rolles、牛津大學Adam Kirrander等報道通過時間分辨的氣相極紫外光電子能譜TRPES（time-resolved photoelectron spectroscopy）以及非絕熱分子動力學模擬，研究波長為201 nm的紫外光激發四環烷產生的電子弛豫，發現激發態的四環烷分子在弛豫回到基態的過程中存在兩種相互競爭的路徑。

本文要點：

（1）

快速弛豫（<100 fs）路徑的特點是能夠與價電子態的耦合，緩慢弛豫路徑的特點是其過程包括穿越Rydberg態并且弛豫的時間長達數百fs。

（2）

雖然兩種路徑花費的時間不同，但是通過兩種路徑都能夠在異構體之間相互轉化，我們通過預測認為回到基態電子態的降冰片二烯/四環烯的初始比例為3:2。

參考文獻

Borne, K.D., Cooper, J.C., Ashfold, M.N.R. et al. Ultrafast electronic relaxation pathways of the molecular photoswitch quadricyclane. Nat. Chem. (2024)

DOI: 10.1038/s41557-023-01420-w

https://www.nature.com/articles/s41557-023-01420-w