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光催化氧化還原反應(yīng)是從烯烴合成精細(xì)化學(xué)品的重要反應(yīng)，但是自由基陽離子中間體物種的壽命非常低顯著影響半導(dǎo)體的光催化反應(yīng)效率。

有鑒于此，山東大學(xué)王一峰在可見光照射下的Ag₃PO₄能夠高效率的進(jìn)行光催化[2+2]環(huán)加成和Diels-Alder環(huán)加成反應(yīng)。

本文要點(diǎn)：

（1）

這個(gè)光催化反應(yīng)無需添加劑，而且Ag₃PO₄光催化劑能夠循環(huán)利用。反應(yīng)機(jī)理研究發(fā)現(xiàn)Ag₃PO₄光催化劑產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化性的空穴，這種強(qiáng)氧化空穴能夠?qū)⒎枷阕逑N氧化。

（2）

在光化學(xué)還原的Ag₃PO₄中，由于Ag⁺晶格的電子離域，導(dǎo)帶電子具有非常低的還原能力，同時(shí)Ag₃PO₄納米粒子表面能夠與自由基陽離子之間具有強(qiáng)靜電相互作用，因此能夠穩(wěn)定自由基陽離子，免于自由基與導(dǎo)帶電子之間的復(fù)合。顆粒表面的自由基陽離子壽命達(dá)到2 ms，壽命達(dá)到均相體系的自由基陽離子壽命的75倍。本文研究結(jié)果說明無機(jī)半導(dǎo)體光催化劑有助于解決自由基陽離子光催化反應(yīng)的挑戰(zhàn)。

參考文獻(xiàn)

Guo, L., Chu, R., Hao, X. et al. Ag₃PO₄ enables the generation of long-lived radical cations for visible light-driven [2?+?2] and [4?+?2] pericyclic reactions. Nat Commun 15, 979 (2024)

DOI: 10.1038/s41467-024-45217-y

https://www.nature.com/articles/s41467-024-45217-y