高能量密度鋰（Li）金屬電池的應用需要高電化學可逆性；然而，不活潑的Li形成和SEI（固體電解質界面）不穩定性引起的電解質消耗導致低庫侖效率（CE）。近日，阿貢實驗室Li Jiantao、Khalil Amine、廈門大學Peng Dongliang、Xie Qingshui、浙江大學Lu Jun研究了異質界面氧化還原化學與電化學轉化可逆性之間的關系。
本文要點：
1) 研究表明，異質界面處較低的氧化還原電位有助于提高CE，而CE的這種增強主要是由于氧化還原化學對Li沉積行為的調節，而不是SEI膜的形成。低氧化電位有利于剝離Li后形成具有高度電化學結合特征的表面，而低還原電位可以在隨后的Li電鍍過程中很好地保持結合能力，這兩者都使Li沉積均勻化，從而優化CE。
2) 此外，具有超低氧化還原電位的鎂使鋰金屬陽極的CE顯著提高（99.6%），并在3.0 mA cm?2下穩定循環700次。該工作深入了解了用于高度可逆金屬電池負極的異質界面設計原理。
Liang Lin et.al Design principles of heterointerfacial redox chemistry for highly reversible lithium metal anode PNAS 2024
DOI: 10.1073/pnas.2315871121
https://doi.org/10.1073/pnas.2315871121
