要實現循環碳經濟并最大限度地減少環境問題,需要利用二氧化碳的新概念。為了實現這些目標,光催化、電催化、熱催化和生物催化是實現這一目標的關鍵工具,特別是在水溶液中。然而,在水中有效運行的催化系統卻很少。
在這里,格賴夫斯瓦爾德大學Uwe T. Bornscheuer, 萊布尼茨催化研究所Matthias Beller, Uwe T. Bornscheuer提出了基于潛在二氧化碳結合位點和后續突變的結構分析來鑒定適合二氧化碳還原的酶的一般策略。
文章要點
1)在釕光敏劑和抗壞血酸鈉存在的情況下,來自枯草芽孢桿菌 (BsPAD) 的酚酸脫羧酶可選擇性地促進水相光催化 CO2 還原為一氧化碳。
通過 BsPAD 的工程變體,TON 高達 978,選擇性高達 93%(有利于生成所需的 CO,而不是生成 H2)。
2)BsPAD 活性位點區域的突變進一步提高了 CO 生成的周轉數。這也表明電子轉移是速率限制的并且通過多步隧道發生。
這種方法的通用性通過使用其他八種酶得到了證明,所有酶都顯示出所需的活性,強調了一系列蛋白質能夠光催化二氧化碳還原。
參考文獻
Henrik Terholsen, et al, Photocatalytic CO2 Reduction Using CO2-Binding Enzymes, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202319313
DOI: 10.1002/anie.202319313
https://doi.org/10.1002/anie.202319313