甲醇可控光催化C-C偶聯合成乙二醇(EG)是取代目前能源密集型熱催化工藝的一個非常理想但具有挑戰性的目標。
在這里,香港城市大學樓雄文教授,Chun-Sing Lee開發了一種不含金屬的多孔氮化硼催化劑,在溫和的條件下,它在甲醇光催化合成EG方面表現出了非凡的選擇性。
文章要點
1)對反應機理進行了全面的實驗和計算,揭示了多孔BN中的OB3單元通過協同質子-電子轉移機制優先激活甲醇中的C-H鍵生成?CH2OH的關鍵作用。
2)在OB3裝置上觀察到?CH2OH中間體進一步脫氫的更顯著的能壘,抑制了催化過程中一些其他副產物的形成。此外,在OB3單元中,?CH2OH的一個小的下坡能壘促進了EG的選擇性生成。
這項研究為在溫和的條件下高效、選擇性地生產乙二醇光催化劑的設計和優化提供了有價值的見解。
參考文獻
Jianli Liang, et al, Oxygen-Activated Boron Nitride for Selective Photocatalytic Coupling of Methanol to Ethylene Glycol, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202318236
https://doi.org/10.1002/anie.202318236