具有充分原子利用率和明確的位點結構的原子分散金屬催化劑對于各種催化反應具有廣闊的前景。然而,單一金屬位點限制了大多數反應的綜合反應性能。
在這里,江南大學Xiaohao Liu展示了一種光誘導鄰沉積策略,用于在In2O3上精確合成雙原子Ir1Pd1,應用于CO2加氫生成甲醇。
文章要點
1)雙原子位點之間的鄰近協同作用使CO2轉化率(10.5%)和甲醇選擇性(97%)顯著提升,并且100小時運行穩定性良好。它導致甲醇時空產率破紀錄(187.1 gMeOH gmetal-1 hour-1)。
2)促進作用主要源于Ir位點上更強的CO2吸附以及Pd位點的H溢出的幫助,從而導致*HCOO途徑的能壘較低。經證實,這種協同效應強烈依賴于埃尺度的雙位點距離,這歸因于隨著Pd-Ir距離的增加,*H溢出變弱以及從Pd-Ir位點的電子轉移減少。平均雙位點距離是通過我們首次提出的光電模型來評估的。
因此,本研究引入了精確合成同核/異核雙原子催化劑的開創性策略,以通過雙原子協同催化促進所需的反應路線。
參考文獻
Jie Chen, et al, Photoinduced Precise Synthesis of Diatomic Ir1Pd1-In2O3 for CO2 Hydrogenation to Methanol via Angstrom-Scale-Distance Dependent Synergistic Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202401168
DOI: 10.1002/anie.202401168
https://doi.org/10.1002/anie.202401168