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深入理解Ni催化劑的甲醇氧化機理對于電催化劑的設計和發展非常重要，但是目前人們對于Ni催化劑的甲醇氧化反應機理的認識存在爭議。

有鑒于此，薩斯喀徹溫大學Ian J. Burgess、奧克拉荷馬大學Bin Wang等將原位紅外SEIRAS表征和DFT理論計算進行結合，鑒定了甲醇氧化反應的催化活性位點，并且明確了堿性電解液的甲醇氧化反應機理。

本文要點：

（1）

通過原位SEIRAS表征的結果發現甲酸鹽和碳酸鹽/碳酸氫鹽物種是甲醇氧化反應開始后形成的，而且甲酸鹽和碳酸鹽/碳酸氫鹽物種的分布與電勢有關。光譜表征的結果與DFT理論計算結果都很好的說明氧空穴機理。而且甲醇氧化反應主要通過甲酸鹽路徑，同時當過電勢增加后甲酸鹽能夠氧化生成碳酸鹽/碳酸氫鹽；此外，發現在較高的過電勢存在不需要通過甲酸鹽就能夠生成碳酸鹽/碳酸氫鹽產物的反應路徑。

（2）

發現的以上兩個電催化甲醇氧化反應路徑比文獻報道的通過CHO和CO中間體的甲醇氧化反應路徑的熱力學更可行。DFT計算結果與SEIRAS光譜表征的結果都發現沒有CHO或CO中間體物種生成。這是因為氧空穴催化活性位點的特點能夠避免CH₂O脫氫生成CHO。這項工作說明缺陷位點在電催化甲醇氧化反應活性和選擇性的重要作用。

參考文獻

Vi Thuy Thi Phan, Quy P. Nguyen, Bin Wang*, and Ian J. Burgess*, Oxygen Vacancies Alter Methanol Oxidation Pathways on NiOOH, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c13222

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c13222