開發用于直接乙二醇(EG)燃料電池中乙二醇(EG)完全氧化的高效電催化劑對于保持更高的能源效率具有決定性的重要性。盡管取得了一些成就,但他們的進展,特別是對完整氧化C1產物的電催化選擇性,明顯慢于預期。
在這項工作中,四川大學Ben Liu,吉林大學Zhen-An Qiao開發了一種簡便的水相合成Ir摻雜CuPd單晶介孔納米四面體(Ir-CuPd SMTs)作為高性能電催化劑,用于促進堿性EG氧化反應(EGOR)電催化中C-C鍵的氧化裂解。
文章要點
1)該合成依賴于在環境條件下以十六烷基三甲基氯化銨作為中孔形成表面活性劑和額外的Br-作為面選擇劑對Ir、Cu和Pd前體進行精確還原/核結和外延生長。
2)該產品具有由明確的(111)面包圍的凹形納米四面體形態、從中心輻射的單晶和介孔結構以及均勻的元素組成,沒有任何相分離。Ir-CuPd SMTs顯著增強了電催化活性、優異的穩定性以及C1產物對堿性EGOR電催化的優異選擇性。
3)詳細的機理研究表明,性能的改進來自結構和成分的協同作用,它在動力學上加速了電子/反應物在穿透介孔活性位點內的傳輸,并促進了EG高能壘C-C鍵的氧化裂解,得到所需的C1產物。更有趣的是,Ir-CuPdSMT在陽極EGOR和陰極硝酸鹽還原的耦合電催化中表現良好,凸顯了其作為雙功能電催化劑在各種應用中的巨大潛力。
參考文獻
Hao Lv, et al, Ir-Doped CuPd Single-Crystalline mesoporous Nanotetrahedrons for Ethylene Glycol Oxidation Electrocatalysis: Enhanced Selective Cleavage of C—C Bond, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202400281
DOI: 10.1002/anie.202400281
https://doi.org/10.1002/anie.202400281