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開發(fā)固定在基底表面的氧化還原分子催化劑是一個(gè)比較新穎的研究領(lǐng)域，這種催化劑在發(fā)展可持續(xù)化學(xué)的領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。在電催化反應(yīng)中，順磁性中間體通常是機(jī)理的關(guān)鍵物種，但是這種順磁性中間體物種難以通過(guò)傳統(tǒng)的原位技術(shù)進(jìn)行檢測(cè)。

有鑒于此，帝國(guó)理工大學(xué)Maxie M. Roessler等報(bào)道了一種新的表征方法，這種方法是原位的膜-電化學(xué)電子順磁共振波譜（FE-EPR, operando film-electrochemical electron paramagnetic resonance spectroscopy），這種表征技術(shù)使得研究表面固定的電催化劑的反應(yīng)機(jī)理。

本文要點(diǎn)：

（1）

這項(xiàng)FE-EPR表征技術(shù)能夠在流動(dòng)條件下、室溫下和水溶液中實(shí)時(shí)跟蹤氧化還原反應(yīng)過(guò)程中形成的自由基物種。通過(guò)靈敏和定量地檢測(cè)活性位點(diǎn)產(chǎn)生的順磁性中間體，能夠解釋反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程，并且深入理解固定于基底表面的催化劑，比如研究表面固定化的催化劑在氮氧化物的醇氧化催化機(jī)理。

（2）

作者研究發(fā)現(xiàn)，表面電子轉(zhuǎn)移速率與催化速率（通過(guò)FE-EPR表征結(jié)果獲得）具有相同數(shù)量級(jí)，限制了催化效率，對(duì)將來(lái)設(shè)計(jì)更加優(yōu)異的表面固定催化劑有所幫助。

參考文獻(xiàn)

Seif-Eddine, M., Cobb, S.J., Dang, Y. et al. Operando film-electrochemical EPR spectroscopy tracks radical intermediates in surface-immobilized catalysts. Nat. Chem. (2024)

DOI: 10.1038/s41557-024-01450-y

https://www.nature.com/articles/s41557-024-01450-y