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JACS:調節弱酸性介質中 CO2 電還原為 CO 的界面反應環境
Nanoyu Nanoyu 2024-02-14

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由于CO2和OH?在界面堿性下發生均相反應,在中性和堿性介質中CO2電還原的碳損失相當大,嚴重限制了其工業可行性。

在這里,為了減輕均相反應,萊頓大學Marc T. M. Koper報道了在弱酸性介質中進行CO2電還原。

文章要點

1通過多重電解質效應調節界面反應環境,抑制了寄生析氫反應,使得平面金電極上CO的法拉第效率超過80%。采用旋轉環盤電極技術,金環構成原位CO收集器和pH傳感器,能夠在金盤上發生CO2還原時記錄法拉第效率并監測界面反應環境。

2隨著界面環境從酸性變為堿性,析氫反應的主要分支從質子還原轉變為水還原。相比之下,當界面環境接近中性條件時,二氧化碳還原開始于質子還原區域內。此后,質子還原衰減,同時發生CO2還原,因為質子越來越多地被CO2還原產生的OH?消耗。就在減水開始之前,二氧化碳減排達到最大法拉第效率。減慢傳質會降低質子還原電流,而CO2還原幾乎不受影響。相比之下,適當的質子陰離子(例如HSO4-)和弱水合的陽離子(例如K+)會加速CO2還原,前者提供額外的質子通量,但局部pH值更高,而后者則穩定*CO2-中間體。

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參考文獻

Xuan Liu, et al, Tuning the Interfacial Reaction Environment for CO2 Electroreduction to CO in Mildly Acidic Media, J. Am. Chem. Soc., 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c11706

https://doi.org/10.1021/jacs.3c11706


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