用于化學(xué)燃料生產(chǎn)的太陽能的高效轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)對(duì)可持續(xù)能源技術(shù)提出了挑戰(zhàn)。金屬氮化物(MN)具有獨(dú)特的結(jié)構(gòu),使其成為水分解的多功能催化劑。然而,納米粒子的熱力學(xué)不穩(wěn)定性常常導(dǎo)致表面氧化層的形成和不明確的反應(yīng)機(jī)制。
在此,大連理工大學(xué)Minghui Yang展示了三元鈷-氮化鉬(Co3Mo3N)表面上的富Mo@Corich雙層的光誘導(dǎo)重建,從而提高了太陽能水分解的效率。
文章要點(diǎn)
1)在光氧化過程中,均勻的初始表面氧化物層被重建為非晶富Co氧化物表面層和次表面Mo-N層。
2)富含Co的外層為光催化析氧反應(yīng)(POER)提供活性位點(diǎn),而富含Mo的底層則促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移并增強(qiáng)Co3Mo3N的抗氧化性。此外,表面重構(gòu)縮短了 Co-Mo 鍵長,削弱了氫的吸附,從而提高了光催化析氫反應(yīng) (PHER) 和 POER 的性能。
這項(xiàng)工作深入了解了太陽能轉(zhuǎn)換中納米粒子的表面結(jié)構(gòu)與活性關(guān)系,預(yù)計(jì)將對(duì)可持續(xù)能源技術(shù)中金屬氮化物基催化劑的設(shè)計(jì)產(chǎn)生重大影響。
參考文獻(xiàn)
Siqi Liu, et al, Surface Reconstruction on Metal Nitride during Photo-oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202315034
DOI: 10.1002/anie.202315034
https://doi.org/10.1002/anie.202315034