用傳統的合成方法來解開納米顆粒的接近度和尺寸對熱催化性能的影響是具有挑戰性的。有鑒于此,哈佛大學Joanna Aizenberg等采用模塊化樹莓膠體模板法來調節PdAu合金納米顆粒的平均顆粒間距離,同時保留所有其他物理化學特性,包括納米顆粒尺寸。
本文要點
(1)
通過控制金屬負載和預先形成的納米顆粒在3D大孔SiO2載體中的分布,測試苯甲醛氫化為苯甲醇/甲苯作為探針反應,發現增加顆粒的間距(從12到21?nm)顯著提高苯甲醇的選擇性(從54%到99%),同時催化活性未見明顯降低。
(2)
使用電子斷層掃描表征、反應動力學和理論計算模擬,發現改變納米顆粒的間距能夠調節活性位點的芐醇局部濃度,影響芐醇在催化位點的再次吸附,因此增強氫化生成甲苯。研究結果說明納米粒子的鄰近效應能夠調控中間體的吸附,控制催化性能。
參考文獻
Lim, K.R.G., Kaiser, S.K., Wu, H. et al. Nanoparticle proximity controls selectivity in benzaldehyde hydrogenation. Nat Catal (2024)
DOI: 10.1038/s41929-023-01104-1
https://www.nature.com/articles/s41929-023-01104-1