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激子效應顯著影響光催化反應中活性氧物種的選擇性生成和光熱轉化效率，然而，控制激子效應的內在因素仍然難以捉摸。

近日，中山大學Dehua Xia設計并合成了一系列具有明確M_1-N_3C_1(M=Mn，Fe，Co，Ni)活性中心的單原子催化劑，用于研究光催化材料的結構和活性與激子效應之間的?關系。

文章要點

1）綜合表征和理論計算表明，激子效應與單金屬原子中的價電子數呈正相關。具有5.93個價電子的單個Mn原子表現出最弱的激子效應，它通過電荷轉移控制超氧自由基(O₂^·?)的產生，提高光熱轉換效率。相反，具有9.27個價電子的單個Ni原子表現出最強的激子效應，主要通過能量轉移產生單線態氧(¹O₂)，但抑制了光熱轉換效率。

2）基于價電子數依賴的激子效應，設計了高溫和富含細胞毒性O₂^·?的反應環境，實現了高效穩定的水消毒。

這項工作揭示了單金屬原子依賴的激子效應，并提出了一種原子水平的方法，用于催化應用靶向反應環境的定制。

參考文獻

Dingren Ma, et al, Unraveling Valence Electron Number Dependent Excitonic Effects over M1?N3C1 Sites in Single-Atom Catalysts, ACS Nano, 2024

DOI: 10.1021/acsnano.3c12701

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c12701