就污染物而言,電催化硝酸鹽還原為氨是一種有前途的方法。銅基催化劑由于其對*NO3的良好吸附作用,在硝酸鹽還原方面具有領先優勢。然而,Cu表面活性氫(*H)的形成困難且不充分,導致副產物NO2-大量產生。
近日,天津大學于一夫教授,Yuting Wang通過硝酸鹽電還原的電化學轉換策略設計并制備了硫摻雜的銅納米棒陣列(Cu-S NAs)。
文章要點
1)與可逆氫電極(RHE)相比,在最佳-0.6 V條件下,Cu-SNAs的氨法拉第效率(FE)顯著提高(98.3%),亞硝酸鹽法拉第效率顯著降低(1.4%)。與對應的Cu NAs(FENH3:70.4%,FENO2-:18.8%)的結果相同。
2)電化學原位表征和理論計算的綜合結果表明,Cu-S NAs上NO3--to-NH3選擇性的增強可歸因于硝酸鹽電還原過程中優化的氫親和力和明顯降低的氫化能壘,特別是對于NO2*至NO2H*的轉化。
參考文獻
Yue Xu, et al, Sulphur-Boosted Active Hydrogen on Copper for Enhanced Electrocatalytic Nitrate-to-Ammonia Selectivity, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202400289
https://doi.org/10.1002/anie.202400289