銅基催化劑已被認為是電化學CO2還原反應中生成C2+產物的最有前途的候選者。催化劑中的缺陷工程是促進Cu上C-C偶聯的廣泛采用的策略。然而,尚未獲得對缺陷結構與活性關系的全面理解。
近日,香港科技大學邵敏華教授,Shangqian Zhu,南方科技大學M. Danny Gu開發了不同相混合程度的銅基催化劑(單相:Cu2(OH)2CO3;雙重混合:Cu2O+CuO;三重混合:Cu+Cu2O+CuO),為研究相間缺陷的作用提供了平臺促進C-C耦合。
文章要點
1)隨著相混合程度的增加,C2+的FE不斷升高,特別是C2+醇。相混合程度最高的催化劑(由Cu、Cu2O和CuO混合,即三重混合)在C2+產物生成方面表現出優異的性能,在-1.7 V下的FE為81%。
2)結合反應后異位結構表征(包括X射線衍射(XRD)和X射線光電子能譜(XPS))和原位衰減全反射紅外吸收光譜(ATR-IRAS)表明,催化劑具有更高的相混合程度可以導致表面Cu+含量較高,更容易活化CO2并在高過電勢下保持*CO,從而促進C-C耦合。
參考文獻
Yinuo Wang, et al, The Role of Phase Mixing Degree in Promoting C-C Coupling in Electrochemical CO2 Reduction Reaction on Cu-based Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202400952
https://doi.org/10.1002/anie.202400952