催化劑表面動力學驅動了電催化反應活性物種的產生。然而,對優勢中心的形成和反應機理的了解是有限的。
在這項研究中,合肥工業大學Yucheng Wu,Jianfang Zhang深入研究了在CO2和硝酸鹽(NO3)的電化學還原條件下,從剝離的Bi2Se3納米片中動態重建二維缺陷的Bi納米片。
文章要點
1)NaBH4輔助低溫液相剝離得到的超薄Bi2Se3納米片更容易還原和重構為具有高密度晶界的Bi2Se3納米片(GBs;富Gb的Bi.。改造后的富Gb鉍催化劑的產率可達4.6 mmol h-1 mgcat。在?0.40 V時,尿素生產的法拉第效率為32%。值得注意的是,這一產率分別比低GB鉍催化劑和塊體鉍催化劑高2倍和8.2倍。
2)理論分析表明,Gb位顯著降低了*CO和*NH2的中間生成能和C-N耦合能壘,使得在富Gb的鉍催化劑上選擇性電合成尿素成為可能。這項工作將引發利用原位技術對動態過程中結構-活性相互作用的進一步研究。
參考文獻
Yan Wang, et al, Dynamic Reconstruction of Two-Dimensional Defective Bi Nanosheets for Efficient Electrocatalytic Urea Synthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202318589
DOI: 10.1002/anie.202318589
https://doi.org/10.1002/anie.202318589