聚合物-無機(jī)復(fù)合電解質(zhì)（PICE）由于易于加工，在全固態(tài)鋰電池（ASSLB）中引起了極大的關(guān)注。然而，Li+在室溫（RT）下電導(dǎo)率差和界面不穩(wěn)定性嚴(yán)重阻礙了實(shí)際應(yīng)用。
在此，國(guó)科大Xiangfeng Liu提出了競(jìng)爭(zhēng)配位誘導(dǎo)效應(yīng)（CCIE）的概念，并揭示了基于PEO的PICE中局部配位結(jié)構(gòu)與界面化學(xué)之間的本質(zhì)相關(guān)性。
文章要點(diǎn)
1）CCIE的引入大大增強(qiáng)了ASSLBs在30°C下的離子電導(dǎo)率和電化學(xué)性能。由于競(jìng)爭(zhēng)性陽離子（來自CsPF6的Cs+）和分子（2,4,6-TFA）的競(jìng)爭(zhēng)性配位（Cs+…TFSI?…Li+、Cs+…C-O-C…Li+和2,4,6TFA…Li…TFSI?）：2,4,6-三氟苯胺），構(gòu)建了Li+的多峰弱配位環(huán)境，能夠在30 °C下實(shí)現(xiàn)高效的Li+遷移（Li+電導(dǎo)率：6.25×10?4 S cm?1；tLi+=0.61）。
2）由于Cs+往往在界面處富集，TFSI?和PF6?原位形成LiF-Li3N-Li2O-Li2S富集固體電解質(zhì)界面，具有靜電屏蔽作用。未添加界面潤(rùn)濕劑的組裝ASSLB表現(xiàn)出出色的倍率性能（LiFePO4：147.44 mAh g?1@1 C和107.41 mAh g?1@2 C）和30oC下的循環(huán)穩(wěn)定性（LiFePO4：94.65%@200cycles@0.5C；LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2：94.31%@200次@0.3C）。
這項(xiàng)工作提出了CCIE的概念，并揭示了其為高性能ASSLB設(shè)計(jì)具有高離子電導(dǎo)率以及近RT下高界面相容性的PICE的機(jī)制。
參考文獻(xiàn)
Tenghui Wang, et al, Build a High-Performance All-Solid-State Lithium Battery through Introducing Competitive Coordination Induction Effect in Polymer-Based Electrolyte, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202400960
DOI: 10.1002/anie.202400960
https://doi.org/10.1002/anie.202400960
