金屬鋅陽(yáng)極上可靠的固體電解質(zhì)界面（SEI）對(duì)于穩(wěn)定的鋅基水系電池至關(guān)重要。然而，不相容的鋅離子還原過(guò)程、scilicet同時(shí)吸附（捕獲）和Zn2+(H2O)6去溶劑化（排斥），給SEI設(shè)計(jì)帶來(lái)了動(dòng)力學(xué)和穩(wěn)定性挑戰(zhàn)。
在這里，復(fù)旦大學(xué)趙東元院士，Dongliang Chao展示了一種串聯(lián)化學(xué)策略，可以解耦并加速內(nèi)亥姆霍茲層Zn2+簇的并發(fā)吸附和去溶劑化過(guò)程。
文章要點(diǎn)
1）電化學(xué)組裝的穿孔介孔SiO2界面相具有串聯(lián)的親水性-OH和疏水性-F基團(tuán)，可作為Janus介孔加速劑，促進(jìn)快速穩(wěn)定的Zn2+還原反應(yīng)。
2）結(jié)合原位電化學(xué)數(shù)字全息術(shù)、分子動(dòng)力學(xué)模擬和光譜表征表明，-OH基團(tuán)從本體電解質(zhì)中捕獲Zn2+簇，然后-F基團(tuán)排斥溶劑化殼中的配位H2O分子，從而實(shí)現(xiàn)串聯(lián)離子還原過(guò)程。
3）所得對(duì)稱電池在4和10 mA cm?2的高電流密度下分別表現(xiàn)出超過(guò)8000和2000小時(shí)的可逆循環(huán)。串聯(lián)化學(xué)的可行性在Zn//VO2和Zn//I2電池中得到了進(jìn)一步證明，并且它可能適用于其他水性金屬離子電池。
參考文獻(xiàn)
Lipeng Wang, et al, Tandem Chemistry with Janus Mesopores Accelerator for Efficient Aqueous Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.3c14019
https://doi.org/10.1021/jacs.3c14019
