使用可再生電力的酸性二氧化碳電解還原(CO2R)有望高效生產(chǎn)可儲(chǔ)存的液體化學(xué)品,二氧化碳利用率高達(dá)100%。然而,強(qiáng)烈的寄生析氫反應(yīng)(HER)限制了其選擇性和能量效率(EE),尤其是在安培級(jí)電流密度下。
南京大學(xué)Miao Zhong和馬薩諸塞大學(xué)洛厄爾分校Fanglin Che等提出,提高催化劑上的CO2R中間體覆蓋率可以促進(jìn)CO2R,同時(shí)抑制HER。
本文要點(diǎn):
(1)
作者確定并設(shè)計(jì)了具有強(qiáng)*OCHO親和力和弱*H結(jié)合力的堅(jiān)固Cu6Sn5催化劑,在1.2 A cm-2和pH=1下甲酸(FA)生產(chǎn)的法拉第效率(FE)達(dá)到91%。值得注意的是,單程碳效率在300小時(shí)內(nèi)以0.5 A cm-2的速度達(dá)到了77.4%的新基準(zhǔn)。原位電化學(xué)傅里葉變換紅外光譜顯示,與pH值為1的錫相比,Cu6Sn5的OCHO覆蓋率提高了約2.8倍。
(2)
使用無(wú)陽(yáng)離子、基于固態(tài)電解質(zhì)的膜電極組件,作者在130小時(shí)內(nèi)生產(chǎn)了0.36 M純度為88% FE的FA,全電池EE為37%。
參考文獻(xiàn):
Yu, X., Xu, Y., Li, L. et al. Coverage enhancement accelerates acidic CO2 electrolysis at ampere-level current with high energy and carbon efficiencies. Nat Commun 15, 1711 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-45988-4
https://doi.org/10.1038/s41467-024-45988-4