銅和鐵交換沸石上的氨選擇性催化還原(NH3-SCR)是去除廢氣排放中氮氧化物(NOx、NO和NO2)的最先進技術,但其低溫性能較差(即150°C)活性。
在這里,浦項科技大學Suk Bong Hong表明,Fe-beta、Fe-ZSM-5和Fe-鎂堿沸石在650 °C或更高溫度下的水熱老化導致在150℃的快速NH3-SCR條件下,NOx轉化率從~30%顯著增加到~80%。
文章要點
1)隨著老化的Fe-beta/新鮮Cu-SSZ-13復合催化劑表現出約90%的轉化率,這一發現的實際相關性變得更加明顯。研究人員提出,在水熱老化過程中,鐵沸石內可能會產生中性異核雙-μ-氧代鐵鋁二聚體,并在150°C下催化NO還原硝酸銨。
2)密度泛函理論計算表明,NO與吸附的NO3-物質反應(硝酸銨還原的速率決定步驟)的活化自由能(125 kJ mol?1與147 kJ mol?1)在雙-μ-oxo上要低得多鐵鋁位點比著名的單核鐵氧陽離子位點更重要,從而大大提高了整體SCR活性。
參考文獻
Xuechao Tan, et al, Hydrothermal Aging Enhances Nitrogen Oxide Reduction over IronExchanged Zeolites at 150 °C, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c00248
https://doi.org/10.1021/jacs.4c00248