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AEM:氮還原反應(yīng)和析氫反應(yīng)之間動(dòng)力學(xué)競(jìng)爭(zhēng)的新機(jī)制
NavyLIu NavyLIu 2024-02-26

image.png由于競(jìng)爭(zhēng)析氫反應(yīng)(HER),實(shí)現(xiàn)高活性和高選擇性對(duì)電化學(xué)N2還原(eNRR)提出了巨大挑戰(zhàn)。盡管基于密度泛函理論的計(jì)算可以確定高效eNRR電催化劑,但理論預(yù)測(cè)和實(shí)驗(yàn)觀察之間存在顯著差距。近日,阿德萊德大學(xué)Jiao Yan從三個(gè)角度全面分析了eNRRHER在電極-電解質(zhì)界面(EEI)上的動(dòng)力學(xué)競(jìng)爭(zhēng):動(dòng)力學(xué)N2吸附、*N2加氫和相應(yīng)的電勢(shì)依賴動(dòng)力學(xué)。

 

本文要點(diǎn):

1) 研究表明,在EEI處的N2吸附在動(dòng)力學(xué)上容易發(fā)生。在*N2吸附后,隨后的氫化受到電極電勢(shì)的影響。在較低的過(guò)電位下,*N2加氫比HER更容易。然而,在更高的過(guò)電位下,由于EEIN2的可用性有限,eNRR在動(dòng)力學(xué)上處于不利地位,而HER動(dòng)力學(xué)加速并最終占主導(dǎo)地位。

2) 因此,作者確定了不同催化劑的電化學(xué)eNRR電位窗口,并且提高EEI附近的N2濃度是提高eNRR活性的關(guān)鍵。這些發(fā)現(xiàn)旨在為提高綠色氨合成效率的未來(lái)戰(zhàn)略提供基礎(chǔ)見(jiàn)解。

 

參考文獻(xiàn):

Lin Jiang et.al New Mechanistic Insights into Electrokinetic Competition Between Nitrogen Reduction and Hydrogen Evolution Reactions Adv. Energy Mater. 2024

DOI: 10.1002/aenm.202303809

https://doi.org/10.1002/aenm.202303809


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