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在電催化還原CO₂反應中，除了提高決速步驟反應動力學，調(diào)節(jié)C-C偶聯(lián)反應步驟之后的選擇性是增強C2產(chǎn)物選擇性非常重要。

有鑒于此，辛辛那提大學Jingjie Wu、萊斯大學Thomas P. Senftle、亞利桑那州立大學Shize Yang等報道Cu表面的貴金屬單原子位點能夠影響含氧中間體物種的C-O解離，從而調(diào)節(jié)C-C偶聯(lián)反應后生成的產(chǎn)物是乙烯或者乙醇。

本文要點

（1）

通過理論計算模擬和實驗分析，說明Cu表面的氧結合強度是控制C-O化學鍵的解離，因此調(diào)控產(chǎn)物的乙烯/乙醇選擇性。

（2）

制備的Ru摻雜Cu催化劑具有比較合適的氧結合能，并且在電催化還原CO₂反應中，當過電勢為-0.66 V，乙烯的選擇性達到61.2 %，乙烯/乙醇的選擇性比例達到4.51。當構筑串聯(lián)的電極，在1.47 A cm^-2電流密度時，通過控制決速步驟和選擇性決定步驟，乙烯的法拉第效率進一步提高至68.8 %。這項研究有助于理性設計Cu基電催化還原CO2生成特定單一C₂產(chǎn)物。

參考文獻

Li, Z., Wang, P., Lyu, X. et al. Directing CO₂ electroreduction pathways for selective C₂ product formation using single-site doped copper catalysts. Nat Chem Eng 1, 159–169 (2024)

DOI: 10.1038/s44286-023-00018-w

https://www.nature.com/articles/s44286-023-00018-w