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在過去的十年間人們見證了凝聚態(tài)物理學(xué)領(lǐng)域的不平凡能帶拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，而且發(fā)現(xiàn)了奇異的拓?fù)洳牧稀Ｗ罱負(fù)湮锢韺W(xué)的概念拓展到化學(xué)領(lǐng)域，并且促使提出拓?fù)浯呋拍睢＠碚撋贤負(fù)湫?yīng)應(yīng)該可以在催化反應(yīng)中被探測，但是目前還不曾出現(xiàn)拓?fù)浯呋F(xiàn)象的報道。

有鑒于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰、王征飛等報道通過控制Bi₂Se₃納米片的厚度和調(diào)節(jié)施加磁場，能夠精確的控制Bi₂Se₃的拓?fù)浔砻鎽B(tài)（topological surface state），并且在Bi₂Se₃電催化還原CO₂的實驗中直接觀測發(fā)現(xiàn)拓?fù)浯呋F(xiàn)象，這種拓?fù)浯呋F(xiàn)象能夠影響產(chǎn)物的分布和電催化反應(yīng)的法拉第效率。

本文要點

（1）

當(dāng)電催化反應(yīng)中存在拓?fù)浔砻鎽B(tài)的作用，CO2電催化還原反應(yīng)以較高的法拉第效率（-1.1 V 過電勢的法拉第效率達(dá)到90%）生成液體產(chǎn)物（HCOOH和H₂C₂O₄）；當(dāng)電催化反應(yīng)不在拓?fù)浔砻鎽B(tài)的作用，以非常低的法拉第效率生成CO。

（2）

理論計算結(jié)果說明產(chǎn)物的不同和法拉第效率的區(qū)別來自于拓?fù)浔砻鎽B(tài)影響關(guān)鍵中間體物種的吸附，以及影響了電勢決定步驟的能壘。這項研究說明能帶拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和電催化反應(yīng)之間存在著密切關(guān)系，這為設(shè)計高性能電催化劑提供新方法和可能。

參考文獻(xiàn)

Xiangdong Kong, Zhao Liu, Zhigang Geng, An Zhang, Ziyang Guo, Shengtao Cui, Chuan Xia, Shijing Tan, Shiming Zhou, Zhengfei Wang*, and Jie Zeng*, Experimental Demonstration of Topological Catalysis for CO₂ Electroreduction, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c11088

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c11088