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氧氧化還原陰極，如Li_1.2Ni_0.13Co_0.13Mn_0.54O₂，比那些單獨(dú)基于過渡金屬氧化還原的陰極具有更高的能量密度。然而，它們通常呈現(xiàn)電壓衰減，即在循環(huán)過程中逐漸減小放電電壓。近日，牛津大學(xué)Peter G. Bruce、Robert A. House報(bào)道了層狀富鋰陰極中O₂的俘獲與電壓衰減的起源。

本文要點(diǎn)：

1) 研究表明，在第一次充電時(shí)，O₂^?離子的氧化會(huì)在納米尺寸空隙中形成O₂分子，并在隨后的放電中完全還原為O₂^?。作者發(fā)現(xiàn)，循環(huán)過程中O氧化還原能力的損失以及電壓衰減是由O₂^?/O₂氧化還原過程的可逆性降低和O₂損失共同引起的。

2) 捕獲O₂的封閉空隙在循環(huán)過程中生長(zhǎng)，使捕獲的O₂電化學(xué)活性降低。空隙的大小和密度會(huì)導(dǎo)致顆粒破裂，并在表面打開空隙，釋放O₂。該發(fā)現(xiàn)表明，形成O₂的熱力學(xué)驅(qū)動(dòng)力是富鋰陰極中過渡金屬遷移、空穴形成以及電壓衰減的根本原因。

參考文獻(xiàn)：

John-Joseph Marie et.al Trapped O₂ and the origin of voltage fade in layered Li-rich cathodes Nature Materials 2024

DOI: 10.1038/s41563-024-01833-z

https://doi.org/10.1038/s41563-024-01833-z