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在比較低的溫度進行甲烷直接轉化為氧化物的方法非常有價值，但是由于C-H鍵活化的能壘非常高，因此低溫甲烷氧化轉化為氧化物存在較大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此，中國科學院大連化物所王曉東、黃傳德、西安交通大學常春然等報道CO原位修飾Pd₁-ZSM-5單原子催化劑，顯著增強甲烷的直接催化轉化反應。當使用H₂O₂作為氧化劑，直接甲烷氧化反應的TOF達到207 h^-1。

本文要點

（1）

通過表征和DFT理論計算，說明CO分子的C原子與Pd₁配位，并且向H₂O₂氧化生成的Pd₁-O貢獻電子。Pd-O原子對的電子密度提高，因此異裂切斷C-H鍵的能壘降低至0.48 eV。

（2）

這種CO修飾M1-ZSM-5（M=Pd, Rh, Ru, Fe）的策略能夠將甲烷生成氧化物的速率提高3.2~11.3倍，這說明調節(jié)單原子催化位點M-oxo的電子結構對于促進甲烷氧化反應具有普適性。

參考文獻

Weibin Xu, Han-Xuan Liu, Yue Hu, Zhen Wang, Zheng-Qing Huang, Chuande Huang, Jian Lin, Chun-Ran Chang, Aiqin Wang, Xiaodong Wang, Tao Zhang, Metal-Oxo Electronic Tuning via In Situ CO Decoration for Promoted Methane Conversion to Oxygenates over Single-Atom Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202315343

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202315343