人們對(duì)于雙電層結(jié)構(gòu)的認(rèn)識(shí)是設(shè)計(jì)高效率電催化反應(yīng)過(guò)程的關(guān)鍵，但是目前人們對(duì)于雙電層內(nèi)的吸附反應(yīng)物和離子物種之間的相互作用并不完全理解。
有鑒于此，清華大學(xué)陸奇、北京大學(xué)徐冰君等報(bào)道對(duì)Cu的電催化還原CO模型反應(yīng)進(jìn)行研究，說(shuō)明雙電層結(jié)構(gòu)能夠顯著的影響CO吸附。
本文要點(diǎn)
（1）
通過(guò)改變負(fù)過(guò)電勢(shì)和提高CO壓力的順序，發(fā)現(xiàn)陽(yáng)離子濃度和CO覆蓋度發(fā)生變化的兩種不同雙電層結(jié)構(gòu)。這項(xiàng)研究說(shuō)明與含有更少陽(yáng)離子的雙電層相比，含有密集陽(yáng)離子的雙電層顯著阻礙CO在Cu表面吸附。
（2）
發(fā)現(xiàn)雖然電催化反應(yīng)的起始和終止條件不同，但是這兩種結(jié)構(gòu)不同的雙電層在電催化反應(yīng)過(guò)程中保持不變，這個(gè)結(jié)果說(shuō)明兩種雙電層結(jié)構(gòu)之間存在難以克服的動(dòng)力學(xué)阻礙。作者發(fā)現(xiàn)陽(yáng)離子的大小和種類(lèi)對(duì)電催化還原CO的雙電層的性質(zhì)起到?jīng)Q定性影響。這項(xiàng)研究展示了經(jīng)典的Gouy-Chapman-Stern模型在實(shí)際情況中的適應(yīng)調(diào)節(jié)，有助于搭建雙電層結(jié)構(gòu)和陽(yáng)離子之間的機(jī)理的不足。
參考文獻(xiàn)
Hou, J., Xu, B. & Lu, Q. Influence of electric double layer rigidity on CO adsorption and electroreduction rate. Nat Commun 15, 1926 (2024)
DOI: 10.1038/s41467-024-46318-4
https://www.nature.com/articles/s41467-024-46318-4
