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將單原子催化劑構(gòu)筑合適的電子結(jié)構(gòu)和幾何結(jié)構(gòu)，從而能夠得到能夠在室溫進行苯催化氧化反應(yīng)的催化劑是令人向往的目標(biāo)。但是如何實現(xiàn)這個目標(biāo)仍具有非常大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此，蔚山科學(xué)技術(shù)院Jong-Beom Baek、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)劉慶華、復(fù)旦大學(xué)李峰、大連理工大學(xué)Wei Liu等報道通過一種新型磷化物P₃N₅原位向Cu引入磷，構(gòu)筑了含有磷的Cu單原子催化劑，將這個催化劑命名為Cu/NPC，通過與N和P配位，單原子Cu/NPC催化劑在苯的室溫催化氧化反應(yīng)中表現(xiàn)優(yōu)異的性能和選擇性。

本文要點

（1）

Cu/NPC催化劑的特點是在N-P-C基底上修飾幾何結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)突出的Cu單原子。通過嚴(yán)格的分析，包括XAS和XPS，說明Cu與N和P配位化學(xué)鍵。通過第一性原理計算，說明結(jié)構(gòu)畸變的Cu-N₂-P₂單原子位點能夠進行苯的選擇性氧化生成苯酚。

（2）

Cu/NPC催化劑表現(xiàn)比Cu/NC單原子催化劑在C-H鍵活化反應(yīng)的能量更加適合進行，因此在室溫的苯催化氧化反應(yīng)實現(xiàn)了50.3 %的轉(zhuǎn)化率和99.3 %的苯酚選擇性。此外，Cu/NPC催化劑的TOF達到263 h^-1，質(zhì)量活性達到35.2 mmol g^-1 h^-1，這個性能是目前苯氧化生成苯酚最好的結(jié)果。

參考文獻

Wei Che, Pai Li, Gao-Feng Han, Hyuk-Jun Noh, Jeong-Min Seo, Jong-Pil Jeon, Changqing Li, Wei Liu, Feng Li, Qinghua Liu, Jong-Beom Baek, Out-of-Plane Single-Copper-Site Catalysts for Room-Temperature Benzene Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202403017

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202403017