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通過無需通過熱解合成結構明確的催化活性位點是研究ORR催化活性與催化位點配位環境關系的有效策略。

有鑒于此，皇家墨爾本理工大學馬天翼、三峽大學葉立群、黃妞等通過鈷金屬鹽與修飾各種取代基（phen(X), X=OH, CH₃, H, Br, Cl）的1,10-鄰二氮菲配體在共價三嗪框架材料上螯合，合成了一系列具有CoN₄位點的模型電催化劑，這種電催化劑具有非平面的對稱配位結構，而且具有優異的電催化ORR性能。

本文要點

（1）

通過調節phen配位取代基的給電子/拉電子效應，能夠控制CoN₄位點的電子密度。這項結果在CoN₄催化劑的催化活性與1,10-鄰二氮菲配體取代基的供電子效應之間建立關系。

（2）

含有OH供電子基團的BCTF-Co-phen(OH)催化劑表現最好的ORR催化活性，半波電位達到0.80 V，在0.8 V的堿性電解液環境的TOF達到47.4×10^-3 Hz。

參考文獻

Minghui Lv, Cheng-Xing Cui, Niu Huang, Mingzhu Wu, Qiao Wang, Tao Gao, Yong Zheng, Wei Liu, Yingping Huang, Hui Li, Tianyi Ma, Liqun Ye, Precisely engineering asymmetric atomic CoN₄ by electron donating and extracting for oxygen reduction reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202315802

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202315802