電化學硝酸鹽還原反應(NO3RR)有望將含氮污染物轉化為有價值的氨產品。然而,傳統電催化在有效驅動NO3RR復雜的八電子和九質子轉移過程的同時還面臨著與析氫反應競爭的挑戰。
在這項研究中,電子科技大學Zhaoyu Jin,四川大學Panpan Li,德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華提出了鎳改性氧化銅單原子合金氧化物納米線上硝酸鹽-氨轉化的熱增強電催化。
文章要點
1)該催化劑表現出改進的氨生產性能,與可逆氫電極相比,在升高的電池溫度下,法拉第效率約為 80%,+0.1 V 時的產率為 9.7 mg h?1 cm?2。此外,這種熱增強電催化系統在模擬工業廢水處理中表現出令人印象深刻的穩定性、抗干擾性以及有利的能耗和溫室氣體排放。
2)互補的原位分析證實,在 Ni 位點形成的活性氫物質的顯著優異的中繼促進了 Cu 表面吸附 *NOx 加氫的熱場耦合電催化。理論計算進一步支持了 Ni1Cu 模型催化劑上 NO3RR 中繼催化機制的熱力學和動力學可行性。
這項研究引入了一種概念性的熱電化學方法,用于復雜催化過程的協同調節,突出了多場耦合催化在推進可持續能源驅動的化學合成技術方面的潛力。
參考文獻
Kui Liu, et al, Thermally Enhanced Relay Electrocatalysis of Nitrate-to-Ammonia Reduction over Single-Atom-Alloy Oxides, J. Am. Chem. Soc., 2024
https://doi.org/10.1021/jacs.4c00429