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人們發現Cu催化位點在許多反應中表現優異的催化活性和選擇性，但是Cu催化劑在高溫還原環境下發生燒結導致催化劑不可逆的結構變化和催化劑失活仍然是個非常大的挑戰，并且導致Cu催化劑難以大規模應用。

有鑒于此，浙江大學李正龍、西北太平洋國家實驗室Mal-Soon Lee等報道發現修飾在分子篩內的Cu催化劑在催化反應后形成CuO團簇的失活催化劑能夠在空氣氣氛下550 ℃加熱處理重新恢復為單原子Cu狀態。

本文要點

（1）

在不同的環境下，Cu-Zn-Y/deAlBeta催化劑的單原子Cu催化位點的結構能夠發生動態變化，并且氧化態的Cu能夠調控并且促進生成關鍵的活性位點，同時避免Cu燒結導致的失活。

（2）

催化劑通過預處理（270 ℃, 101 kPa H₂）后，單原子Cu²⁺還原為Cu¹⁺，隨后在反應環境（270-350 ℃, 7 kPa EtOH, 94 kPa H₂）或者加速老化（400-450 ℃, 101 kPa H₂）下Cu¹⁺還原為Cu⁰。

在550 ℃的空氣進行重生后，團聚的CuO能夠重新恢復為Cu單原子，作者通過成像和原位光譜以及催化反應速率測試驗證。通過從頭算分子動力學模擬說明H₂O有助于CuO溶劑化以及穿過分子篩的孔結構，質子化的硅醇巢捕獲團聚的CuO，或者重新生成單原子位點。硅醇巢能夠在氧化環境下捕獲和穩定Cu單原子的現象能夠拓展至更多反應體系，而且發展了一種簡單的Cu單原子催化位點重生方法。

參考文獻

Stephen C. Purdy, Gregory Collinge, Junyan Zhang, Shivangi N. Borate, Kinga A. Unocic, Qiyuan Wu, Evan C. Wegener, A. Jeremy Kropf, Nohor River Samad, Simuck F. Yuk, Difan Zhang, Susan Habas, Theodore R. Krause, James W. Harris, Mal-Soon Lee*, Vassiliki-Alexandra Glezakou, Roger Rousseau, Andrew D. Sutton, and Zhenglong Li*, Dynamic Copper Site Redispersion through Atom Trapping in Zeolite Defects, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c13302

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c13302