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于吉紅院士JACS:Cu-OFF/ERI高活性催化NH3-SCR
納米技術(shù) 納米 2024-03-12

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Cu-SSZ-13是一種成功商業(yè)化的NH3催化氧化(NH3-SCR)催化劑用于消除汽車尾氣的NOx。通常Cu-SSZ-13的合成過程需要有毒并且價(jià)格高昂的有機(jī)模板劑,因此發(fā)展一種不需要有機(jī)模板劑的合成路線并且得到比Cu-SSZ-13更加優(yōu)異的性能具有學(xué)術(shù)和工業(yè)的重要意義。

有鑒于此,吉林大學(xué)于吉紅院士、天津大學(xué)劉慶嶺天津工業(yè)大學(xué)梅東海通過一種不需要有機(jī)模板劑的合成方法合成含有OFF和ERI共生的Cu-T分子篩,Cu-T分子篩的性能比Cu-ERI和Cu-OFF和Cu-SSZ-13更好。

本文要點(diǎn)

(1)

結(jié)構(gòu)表征和理論計(jì)算模擬結(jié)果說明OFF和ERI的共生結(jié)構(gòu)有助于Cu2+分布在6MR位點(diǎn),因此Cu-T的水熱穩(wěn)定性比Cu-ERI或Cu-OFF更好。令人驚奇的是Cu-T在水熱老化處理后的低溫催化活性顯著增強(qiáng),然而Cu-ERI或Cu-OFF在水熱老化處理后的催化活性降低。

(2)

通過原位DRIFT表征和DFT計(jì)算,說明Cu-T能夠在水熱老化處理后表現(xiàn)更好催化活性的原因是Cu-T的ERI結(jié)構(gòu)內(nèi)生成CuxOy物種位點(diǎn)能夠通過與Br?nsted位點(diǎn)配合從而快速的生成NH4NO3。Cu-T催化劑比Cu-SSZ-13相比具有較寬的溫度窗口。這項(xiàng)工作有助于通過共生分子篩方式設(shè)計(jì)高性能的NH3-SCR催化劑。

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參考文獻(xiàn)

Jinfeng Han, Junyan Li, Wenru Zhao, Lin Li, Mengyang Chen, Xin Ge, Sen Wang, Qingling Liu*, Donghai Mei*, and Jihong Yu*, Cu-OFF/ERI Zeolite: Intergrowth Structure Synergistically Boosting Selective Catalytic Reduction of NOx with NH3, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c13855

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c13855


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