甲烷(CH4)與二氧化碳(CO2)的羧化合成醋酸(CH3COOH)是利用這兩種溫室氣體的理想化學反應,原子效率為100%,但在溫和的條件下仍是一個巨大的挑戰。
近日,中科大Weixin Huang首次提出了由γ射線驅動的H2O輻射催化的概念,作為一種有效和選擇性的途徑,可以在RT時從水相中的甲烷和二氧化碳溫室氣體中產生有價值的甲酸。
文章要點
1)CH4+·OH和CO2+eaq?反應之間存在獨特的相互促進作用,可以有效地利用H2O輻解產生的·OH自由基和eaq?,同時將CH4和CO2分別活化為·CH3和·CO2?自由基,這兩個自由基隨后主要與H+物種偶聯,選擇性地生成CH3COOH。
2)盡管γ射線表現出強烈而危險的輻射效應,但它被安全地大規模利用,并代表著容易獲得和可持續的能源。這種由γ射線驅動的新型H2O輻射催化可能擴展到其他類型的反應,并具有擴大規模的潛力。
參考文獻
Fei Fang, et al, Water Radiocatalysis for Selective Aqueous-Phase Methane Carboxylation with Carbon Dioxide into Acetic Acid at Room Temperature, J. Am. Chem. Soc., 2024
https://doi.org/10.1021/jacs.3c14632