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Angew:CuFe2O4雙重Lewis酸位點催化活化H2O2
納米技術 納米 2024-03-16

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傳統通過電子轉移方式切斷H2O2的催化反應過程不僅H2O2的利用率非常低,而且導致催化劑的穩定性損失。

有鑒于此,廣州大學劉兆清南昌航空大學鄒建平報道非氧化還原的方式實現均相切斷H2O2,使用富含羥基的CuFe2O4尖晶石催化劑,通過雙重Lewis酸位點均相切斷H2O2,實現優異的催化活性。

本文要點

(1)

通過系統的實驗,原位表征,理論計算說明四面體結構Cu具有比較合適的Lewis酸性以及較強的電子離域,通過與相鄰羥基(另外一個Lewis酸位點)配合,從而協同的拉長O-O化學鍵(鍵長從1.47→1.87 ?)。通過Lewis酸位點之間的協同作用,H2O2均裂的能壘從1.28 eV降低至0.98 eV。

(2)

這種雙重Lewis酸位點能夠在無需宏觀的電荷轉移下將H2O2分解為·OH,因此顯著改善H2O2的利用率(H2O2的利用率達到65.2 %,比傳統催化劑的H2O2利用率提高兩倍)和催化劑的穩定性。這種含有豐富羥基的CuFe2O4尖晶石催化劑與H2O2配合實現了優異的降解有機污染物性能。構筑了連續流動相進行放大實驗,說明CuFe2O4催化劑具有實際應用前景。

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參考文獻

Lei Tian, Zi-Jun Tang, Le-Yang Hao, Ting Dai, Jian-Ping Zou, Zhao-Qing Liu, Efficient Homolytic Cleavage of H2O2 on Hydroxyl-Enriched Spinel CuFe2O4 with Dual Lewis Acid Sites, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202401434

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202401434


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