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具有多種化學狀態的催化金屬中心的精確設計以促進涉及多分子活化的復雜反應是非常理想的，但具有挑戰性。

在此，河南師范大學Nana Ma，大連理工大學Yiwei Liu，清華大學李亞棟院士報道了一種基于微孔金屬有機骨架（MOF）體系的具有異價金屬對（HMP）位點的有序大孔催化劑，其包含 Cu^II-Cu^I。

文章要點

1）這種大孔HMP催化劑在大孔表面具有鄰近異價雙銅位點，其距離控制在~2.6 ?，表現出乙醇在Cu^II上和炔在Cu^I上的共活化行為，并避免了微孔限制，從而促進無添加劑的炔烴硼氫化反應反應。與僅具有等價 Cu^II?Cu^II 位點的原始 MOF 和有序大孔 MOF 相比，所需的產率顯著提高。

2）密度泛函理論計算表明，Cu-HMP 位點可以穩定 Bpin-Cu^II?Cu^I -炔中間體并促進 C-B 鍵形成，從而使炔烴硼氫化過程順利進行。

這項工作為設計用于復雜物質轉化的多分子活化催化劑提供了新的視角。

參考文獻

Zhong Zhang, et al, Heterovalent Metal Pair Sites on Metal?Organic Framework Ordered Macropores for Multimolecular Co-Activation, J. Am. Chem. Soc., 2024

https://doi.org/10.1021/jacs.3c14296