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理解單原子催化劑在催化反應(yīng)過(guò)程中價(jià)態(tài)和結(jié)構(gòu)的變化情況對(duì)于研究單原子催化劑的機(jī)理非常重要，有助于優(yōu)化反應(yīng)和設(shè)計(jì)新反應(yīng)路徑。

有鑒于此，北京工業(yè)大學(xué)孫再成、Yichang Liu、武漢大學(xué)戚孝天等通過(guò)光激發(fā)配體交換反應(yīng)得到結(jié)構(gòu)精確的單原子Cu(I)-N₄位點(diǎn)，構(gòu)筑的低價(jià)態(tài)電子濃度較高的Cu位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)了光催化反應(yīng)通過(guò)新型單電子氧化反應(yīng)方式催化氫膦?；磻?yīng)(hydrophosphinylation)。

本文要點(diǎn)

（1）

Cu(I)-Cu(II)-Cu(I)催化循環(huán)過(guò)程與氫原子轉(zhuǎn)移和單電子轉(zhuǎn)移過(guò)程類似能夠顯著降低催化反應(yīng)的能壘，作者通過(guò)多種原位光譜表征驗(yàn)證Cu(I)-Cu(II)-Cu(I)催化反應(yīng)過(guò)程。

（2）

這種Cu(I)-Cu(II)-Cu(I)催化反應(yīng)過(guò)程具有非常高的效率，無(wú)需加入添加劑，催化反應(yīng)的TOF達(dá)到1507 h^-1。這項(xiàng)研究打破了底物的局限性，能夠?qū)﹄娮咏Y(jié)構(gòu)各異的烯烴和炔烴兼容。

參考文獻(xiàn)

Guanglin Wang, Yichang Liu*, Xiangyu Zhang, Xupeng Zong, Xu Zhang, Kun Zheng, Dan Qu, Li An, Xiaotian Qi*, and Zaicheng Sun*, Mechanistic Investigation into Single-Electron Oxidative Addition of Single-Atom Cu(I)-N₄ Site: Revealing the Cu(I)–Cu(II)–Cu(I) Catalytic Cycle in Photochemical Hydrophosphinylation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c01023

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c01023