雙原子位點催化劑(DASCs)繼承了單原子催化劑(SACs)的優良性能,利用相鄰的兩個原子金屬物種實現了功能互補和協同作用,改善了二氧化碳還原反應(CO2RR)和析氫反應(HER)動力學。
近日,華東師范大學Xuelu Wang,Ye-Feng Yao報道了一種進一步提高鉑催化效率的方法,利用Pt和Ru單原子隨機固定在g-C3N4表面,生成部分Pt?Ru二聚體。合成的催化劑在CO2RR和HER過程中均表現出優異的光催化活性和穩定性。
文章要點
1)深入的實驗、pH依賴的化學交換飽和轉移(CEST)成像核磁共振方法和理論分析表明,這種優異的性能歸因于鉑原子與鄰近的Ru原子(主要是dxy和dxz)之間的軌道耦合,降低了軌道能級,削弱了與中間體的鍵合強度,從而改善了CO2RR和HER的性能。
2)研究成功地將pH依賴的CEST成像核磁共振方法應用于催化反應,并利用CEST二維成像圖直接觀察到CO2的吸附。因此,這項工作通過系統地設計具有更高活性和穩定性的雙金屬二聚體,為各種催化反應應用提供了巨大的潛力。
參考文獻
Xiao-Meng You, et al, Ultrahigh Bifunctional Photocatalytic CO2 Reduction and H2 Evolution by Synergistic Interaction of Heteroatomic Pt?Ru Dimerization Sites, ACS Nano, 2024
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c10807