電催化CO2還原(CO2RR)為醇提供了一種將廢棄CO2轉化為有價值的燃料/化學品的有前途的策略,但通常需要很大的過電勢。
近日,南京大學Lijun Yang,Qiang Wu,Zheng Hu報道了一種催化劑,其包含獨特的氧橋銅雙核位點(CuOCu-N4),其Cu···Cu距離為3.0?3.1 ?,以及分層氮摻雜碳納米籠(hNCNC)上存在的常規Cu?N4單核位點。
文章要點
1)該催化劑對乙醇表現出最先進的0.19 V低過電勢(相對于可逆氫電極),在-0.30 V超低電勢下具有56.3%的出色乙醇法拉第效率,并具有高穩定的Cu活性位點,研究人員通過操作 X 射線吸附精細結構表征證實了 CO2RR 期間的結構。
2)理論計算表明,CuOCu-N4 雙核位點極大地增強了低電位下的 C?C 耦合,而 Cu-N4 單核位點和 hNCNC 載體增加了 CuOCu-N4 上的局部 CO 濃度和乙醇產量。
這項研究為先進的銅雙核位點催化劑 CO2RR 轉化為乙醇提供了一種便捷的方法,并對其機理有了深入的了解。
參考文獻
Fengfei Xu, et al, Oxygen-Bridged Cu Binuclear Sites for Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction to Ethanol at Ultralow Overpotential, J. Am. Chem. Soc, 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c01610
https://doi.org/10.1021/jacs.4c01610