在酸性介質中電催化合成過氧化氫 (H2O2) 是一種高效且環保的方法，可生產本質上穩定的 H2O2，但由于在工業相關電流密度下缺乏選擇性和穩定的催化劑而受到限制。
近日，清華大學Zhiqiang Niu報道了一種雙原子鈷催化劑，該催化劑在高電流密度下對酸性 H2O2 電合成表現出高選擇性和穩定性。
文章要點
1）該催化劑是通過大環前體介導的方法制備的，以提供 Co2N4O2 基序。 di-Co 位點上氧還原的電極動力學顯示出在較寬的電勢范圍 (0.2?0.6 V) 內雙電子路徑具有高選擇性 (>95%)。
2）密度泛函理論（DFT）計算和原位實驗表明，由于d帶中心的下移，*OOH和*HOOH在鈷位點上的吸附減弱。這種減弱的吸附阻止了 *OOH 和 *HOOH 進一步還原為水，從而提高了工業相關電流密度 (200?400 mA cm?2 ) 下的 H2O2 選擇性。在200 mA cm?2下，總共產生了10,075 mg的H2O2，法拉第效率(FE)超過85%，并且該性能保持了100小時。它可以在400 mA cm?2下進一步實現11.72 mol gcat?1 h?1的H2O2生產率，優于之前報道的酸性介質中的催化劑。
3）最后，研究人員展示了原位生成的H2O2在塑料降解中的實際應用。
參考文獻
Helai Huang, et al, Enhancing H2O2 Electrosynthesis at Industrial-Relevant Current in Acidic Media on Diatomic Cobalt Sites, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c02031
https://doi.org/10.1021/jacs.4c02031
