甲烷干重整 (DRM) 是將溫室氣體（即 CH4 和 CO2）轉化為合成氣的一項有前景的技術。然而，傳統的熱催化過程需要高溫，并且選擇性低且焦炭引起的不穩定性。
近日，中科大Ran Long，熊宇杰教授，安徽師范大學Tingting Kong報道了在SrTiO3 上制備的HEA (CoNiRuRhPd) 作為光驅動 DRM 的高效催化劑。
文章要點
1）得益于HEA優異的光吸收能力和C?H解離能力，DRM可以在光照射下有效驅動，無需二次加熱源。研究人員根據原位/準原位表征提出了一條新的反應路徑。反應路徑包括反應物（即CO2和CH4）之間的碳交換以及CO2與載體晶格氧之間通過CHxO中間體進行的氧交換，在此過程中逐漸產生和釋放CO和H2。
2）實驗結果顯示，HEA/SrTiO3催化劑實現了超高的合成氣產率（H2和CO的析出率分別為15.6 mol gmetal?1 h?1和16.0 mol gmetal?1 h?1）、出色的選擇性（～0.96）和長期穩定性（具有反應150小時后仍保持>82%的初始活性）。
3）使用太陽光作為光源可以獲得類似的催化性能，這表明太陽能驅動的DRM具有潛在的前景。此外，所制備的催化劑在乙烷和丙烷的干重整中也表現出優異的性能。
這項工作為合理設計溫和條件下 DRM 高性能催化劑鋪平了道路。
參考文獻
Hailong Xiong, et al, Highly Efficient and Selective Light-Driven Dry Reforming of Methane by a Carbon Exchange Mechanism, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c02427
https://doi.org/10.1021/jacs.4c02427
