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大連化物所Nature Commun:乙烷溫和條件氧化生成乙醛
納米技術(shù) 納米 2024-03-22

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將低碳烷烴直接轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品目前仍是個非常大的挑戰(zhàn)。有鑒于此,中國科學(xué)院大連化物所楊學(xué)明院士、丁云杰研究員、宋憲根研究員等報道Rh1/AC-SNI催化劑在溫和條件下將乙烷轉(zhuǎn)化為C2氧化衍生物,實現(xiàn)了高達(dá)158.5 h-1的TOF。

本文要點

(1)

通過18O同位素GC-MS表征,結(jié)果說明乙烷通過兩個不同的反應(yīng)過程分別生成乙醇和乙醛,其中通過O2和H2O參與反應(yīng)過程分別生成乙醇和乙醛。

(2)

通過原位的激光解吸電離/飛行時間質(zhì)譜(laser desorption ionization/time of flight mass spectrometer)表征,說明催化反應(yīng)中原位生成氧自由基、羥基自由基、乙烯基自由基、乙基自由基。DFT理論計算結(jié)果顯示生成乙醛的決速步驟能壘比生成乙醇的能壘更低,這導(dǎo)致乙醛在產(chǎn)物中表現(xiàn)更高的選擇性。

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參考文獻(xiàn)

Li, B., Mu, J., Long, G. et al. Water-participated mild oxidation of ethane to acetaldehyde. Nat Commun 15, 2555 (2024)

DOI: 10.10388/s41467-024-46884-7

https://www.nature.com/articles/s41467-024-46884-7


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