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光催化還原CO₂制備合成氣是具有前景的技術路線，光催化還原CO2制備合成氣能夠緩解能源和環境面臨的挑戰。但是目前如何將CO₂還原和H₂O分解之間分開非常困難，這導致光催化還原CO₂難以生成CO/H₂比例可調節的合成氣。

有鑒于此，復旦大學鄭耿鋒、韓慶等設計了含有Co(II)-吡啶N和Co(II)-亞胺N的雙極化子的COF催化劑，這種COF含有三嗪和1,10-菲咯啉-5,6-二酮結構，因此構筑了具有空間分隔催化活性位點的光催化劑，并且在光催化還原CO₂的反應中能夠生成CO/H₂比例（1:1~1:3）可調的合成氣。

本文要點

（1）

這種雙極化子結構能夠形成電子-空穴高度分離的狀態，其中Co(II)-吡啶N結構作為CO₂活化位點，并且加快加氫催化反應生成*COOH中間體。Co(II)-亞胺N位點提高表面的親水性促進生成H₂。

（2）

通過這種雙極化子能夠分開CO₂還原和H₂O分解反應，并且使得bp-Co-COF實現協同方式進行光催化轉化CO₂和H₂O。因此bp-Co-COF光催化劑制備合成氣的產率達到15.8 mmol g^-1 h^-1，CO/H₂的比例達到1:2，這個性能比以往報道的COF光催化劑性能更好。

參考文獻

Chengfeng Zhao, Chao Yang, Ximeng Lv, Shengyao Wang, Cejun Hu, Gengfeng Zheng, Qing Han, Bipolaronic Motifs Induced Spatially Separated Catalytic Sites for Tunable Syngas Photosynthesis from CO₂, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202401004

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202401004