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目前丙烷脫氫催化反應(yīng)成為最有前景的制備丙烯技術(shù)路線，丙烷脫氫催化反應(yīng)具有高選擇性和經(jīng)濟(jì)利益。但是商業(yè)化的丙烷脫氫催化反應(yīng)通常需要價(jià)格昂輝的Pt貴金屬催化劑或毒性氧化鉻催化劑。因此發(fā)展價(jià)格更加合理并且環(huán)境友好的丙烷脫氫催化劑受到人們關(guān)注，同時(shí)具有非常大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此，吉林大學(xué)于吉紅院士、天津工業(yè)大學(xué)梅東海、蘇州大學(xué)孫啟明等發(fā)展一種新型丙烷脫氫催化反應(yīng)活性位點(diǎn)，這種位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)是Mo摻雜S-1內(nèi)修飾的不飽和配位Co位點(diǎn)（(≡Si-O)CoO(O-Mo)），該催化活性位點(diǎn)在550 ℃表現(xiàn)高達(dá)22.6 mol_C3H6 g_Co^-1 h^-1生成丙烯活性，表觀反應(yīng)速率常數(shù)達(dá)到130 mol_C3H6 g_Co^-1 h^-1 bar^-1，產(chǎn)物的丙烯選擇性高達(dá)>99 %。

本文要點(diǎn)

（1）

這種催化活性位點(diǎn)的性能比以往報(bào)道的四配位結(jié)構(gòu)Co催化劑的性能提高約一個(gè)數(shù)量級(jí)，甚至能夠比相似反應(yīng)條件下的Pt基催化劑性能更好。

（2）

通過DFT理論計(jì)算與先進(jìn)的表征技術(shù)之間結(jié)合，作者揭示了配位不飽和三配位Co結(jié)構(gòu)有助于打破丙烷分子的C-H化學(xué)鍵，有助于丙烯產(chǎn)物脫附。這項(xiàng)工作為發(fā)展基于非貴金屬催化劑的大規(guī)模工業(yè)丙烷脫氫制備丙烯提供可能。

參考文獻(xiàn)

Ziqiang Qu, Guangyuan He, Tianjun Zhang, Yaqi Fan, Yanxia Guo, Min Hu, Jun Xu, Yanhang Ma, Jichao Zhang, Weibin Fan, Qiming Sun*, Donghai Mei*, and Jihong Yu*, Tricoordinated Single-Atom Cobalt in Zeolite Boosting Propane Dehydrogenation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c12584

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c12584