石榴石型Li6.5La3Zr1.5Ta0.5O12(LLZO)被認(rèn)為是一種很有前景的固體電解質(zhì),但其在空氣中的表面降解阻礙了其在全固態(tài)電池中的應(yīng)用。由于缺乏強大的原位表征方法,目前的研究主要集中在LLZO表面反應(yīng)的最終產(chǎn)物上。鑒于此,來自中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所的Xiaosong Liu、上海理工大學(xué)的Zhi Liu和中國科學(xué)院上海高等研究院的Hui Zhang等人通過使用環(huán)境壓力X射線光譜法原位研究了LLZO表面在不同氣體環(huán)境中的動力學(xué)演化。
文章要點:
1) 該研究證實,最新開發(fā)的共振俄歇光譜的環(huán)境壓力映射清楚地區(qū)分了含鋰物質(zhì),包括LiOH、Li?O、Li?CO?和晶格氧,并且,發(fā)現(xiàn)CO?與LLZO形成Li?CO?的反應(yīng)是熱力學(xué)上有利的自限制反應(yīng),相反,H?O與LLZO的反應(yīng)滯后于CO?,但在高壓下增強;
2) 此外,該研究表明,這些結(jié)果為Li+/H+交換的存在提供了直接的光譜證據(jù),并揭示了在清潔電解質(zhì)表面形成的初始層對確定其空氣穩(wěn)定性方面的重要性,同時,這該技術(shù)為研究能源材料中的析氧和表面降解機制開辟了新的途徑。