金屬原子的體積密度對光合作用納米反應器的運行效率起著決定性的作用,但其合理的設計和合成仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。
近日,北京大學郭少軍教授報道了一種殼層調節(jié)方法,以提高Co原子在/到多殼層ZnxCd1-xS上的體積密度,從而大大提高CO2光還原活性。
文章要點
1)研究人員首先建立了多殼層 ZnxCd1?xS 上殼層數(shù)、比表面積和原子位體積密度之間的定量關系,并得出光合性能與殼層數(shù)之間的正相關關系。
2)三殼層ZnxCd1?xS?Co1實現(xiàn)了最高的CO產率7629.7 μmol g?1 h?1 ,優(yōu)于雙殼層ZnxCd1?xS?Co1 (5882.2 μmol g?1 h?1 )和單殼層ZnxCd1?xS?Co1 (4724.2 μmol g?1 h?1 )。
3)密度泛函理論計算(DFT)表明,高密度Co原子位點可以促進光生電子的遷移率并增強Co(bpy)32+的吸附,通過S→Co-bpy相互作用,增加CO2活化(CO2 → CO2* → COOH* → CO* → CO),從而提高光催化 CO2 還原的效率。
參考文獻
Ruijin Zeng, et al, High-Volumetric Density Atomic Cobalt on Multishell ZnxCd1?xS Boosts Photocatalytic CO2 Reduction, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.3c13827
https://doi.org/10.1021/jacs.3c13827